Un Schtroumpf rêve de partir dans les étoiles et va se construire une fusée. Malheureusement, trop rudimentaire, elle ne décolle pas et il est triste de ne pouvoir accomplir son rêve. Le Grand Schtroumpf décide de l'aider: lui et les autres Schtroumpfs lui font croire que la fusée est réparée et qu'elle marche, le font dormir pendant des jours puis vont s'installer dans un vieux volcan éteint avec la fusée et le Schtroumpf. Là-bas, ils se déguisent en extra-terrestres à la peau rouge appelés Schlips et accueillent le Cosmoschtroumpf qui se croit vraiment débarqué sur une autre planète.
Grossbouf, un géant affamé, rend visite à Gargamel. Le sorcier lui affirme que le seul plat capable de le rassasier est une soupe aux Schtroumpfs. Cependant trois Schtroumpfs ont surpris leur conversation et décident de tendre un piège à Gargamel.
Ce Schtroumpf veut partir en voyage. Le Grand Schtroumpf lui donne un sifflet magique qui le ramènera au village en cas de besoin. Mais Gargamel s'empare du Schtroumpf et du sifflet...
Un œuf magique, qui a la curieuse propriété d’exaucer les souhaits, a été créé par le vilain sorcier Gargamel. Mais le géant Grossbouf s’en mêle, veut manger l’œuf et se retrouve dans le village des Schtroumpfs.
Alors qu'un Schtroumpf entame la Schtroumpfonie en ut, le Grand Schtroumpf se rend compte qu'un orchestre serait mieux adapté : il encourage donc les schtroumpfs à fabriquer des instruments de musique. Le résultat est très positif, sauf pour le schtroumpf qui s'est fabriqué une trompette et qui joue complètement faux. Il se retrouve exclu de l'orchestre et s'isole pour jouer dans la forêt. Ses fausses notes parviennent jusqu'aux oreilles de Gargamel qui, effrayé, s'approche et entend la complainte du Schtroumpf. Il se déguise alors en fée et propose au Schtroumpf d'exaucer son vœu en lui donnant un turlusiphon, le présentant comme un instrument qui joue toujours juste. Ravi, il retourne au village et joue de son instrument, mais il ignore qu'il est ensorcelé...
Le Schtroumpf Maladroit et la Schtroumpfette tombent entre les mains d'un montreur de foire, qui voit aussitôt le profit qu'il pourra tirer de ces petits être bleus. Le Grand Schtroumpf tente de les délivrer, mais le vilain sorcier Gargamel veut lui aussi entrer en possession des Schtroumpfs.
Le Schtroumpf à Lunettes en a assez d’être l’objet de vexations de la part des autres Schtroumpfs. Par son imprudence, il met en danger tout le village. Il ne lui reste, pour se racheter, qu’à confectionner en cachette une recette magique du Grand Schtroumpf et le voilà transformé en super héros !
Quelle est cette étrange contrée où se trouve le Schtroumpf Paresseux ? Partout ce ne sont qu’arbres porteurs de gâteaux, paysages idylliques et coussins moelleux. Mais ce paradis a un côté sinistre, et le Schtroumpf Paresseux sera bien content, après cette aventure, de se retrouver au village.
Le Schtroumpf Costaud ne rêve que de romans de chevalerie. Ah ! S’il était un humain, il se ferait chevalier errant, à la défense de la veuve et de l’orphelin. Mais voilà qu’il rencontre ce qu’il croit être un véritable chevalier. Il le ramène au village, avec des suites dramatiques.
Le sorcier Gargamel a conçu un nouveau plan diabolique pour se venger des Schtroumpfs : il se transforme en bébé, s’arrange pour être recueilli par la Schtroumpfette. Réussira-t-il à détruire le village et ses habitants ? Parions qu’une fois encore, Gargamel sera bredouille.
La sorcière Hogatha se transforme en Schtroumpf et se fait receuillir au village. Son but inavoué est la destruction des Schtroumpfs. Mais une chose lui manque, qui la fera finalement repérer : elle ne possède pas la petite queue bleue qui caractérise les Schtroumpfs.
Estimant que les Schtroumpfs du village n’accordent à l’art qu’un intérêt insuffisant, le Schtroumpf Poète et le Schtroumpf Peintre partent à bord d’un bateau. Mais ils ignorent que le vilain sorcier Gargamel est à nouveau en chasse. Le Grand Schtroumpf tente de sauver les deux artistes.
L’hiver approche. Les Schtroumpfs font leurs provisions de nourriture. Mais voilà qu’un blizzard affreux se déchaîne sur le village et par malheur toutes les réserves de nourriture sont anéanties. Il faut quitter le village. Les Schtroumpfs se retrouvent dans un château mystérieux, où se déroulent de bien étranges choses.
Le Schtroumpf Paresseux est mordu par la terrible Mouche Bzz, qui transforme ses victimes en déments enragés et contagieux. Bientôt, tout le village est en proie à une folie sanglante. Le Grand Schtroumpf cherche désespérément un remède, mais parviendra-t-il à le trouver à temps ?
Les Schtroumpfs découvrent une fontaine dont l’eau rajeunit ceux qui en boivent. Lorsque le Grand Schtroumpf boit de cette eau, il est changé en gamin espiègle qui les aidera pourtant à triompher de la créature maléfique qui garde la source.
Le Schtroumpf à Lunettes, soucieux d’imiter le Grand Schtroumpf, tente de créer une potion magique qui augmente la taille de ce qu’elle touche. Mais cette potion se renverse sur le Schtroumpf Costaud qui n’a plus qu’une idée en tête : allez capturer le vilain sorcier Gargamel. Ce ne sera pas sans mal.
Le Schtroumpf Bricoleur met au point une machine qui peut contrôler la météo, ce qui facilite la vie chez les Schtroumpfs. Cependant, le Schtroumpf Paysan et le Schtroumpf Poète entrent en conflit l'un avec l'autre pour obtenir le temps qu'ils veulent de la machine et provoquent un désastre.
Le Grand Schtroumpf est préoccupé : il faut que 100 Schtroumpfs exécutent la rituelle Danse à la Lune. Or, le village ne compte que 99 habitants. Où trouver un Schtroumpf de plus ? C’est le Schtroumpf Coquet, toujours à se mirer dans la glace, qui trouvera malgré lui la solution.
Pour guérir le Grand Schtroumpf blessé, il faut aller au sommet de la Montagne de Glace, où pousse la rarissime Fleur des Neiges, et en recueillir le pollen. Mais les neiges éternelles sont habitées par une créature monstrueuse qui se prend d’affection pour la Schtroumpfette.
Le Schtroumpf Maladroit a trouvé de drôles de cailloux brillants, des diamants. Le vilain sorcier Gargamel souhaite s’enrichir. Il se montre soudain très aimable avec les Schtroumpfs. Son désir secret est de détruire les Schtroumpfs quand il possédera les diamants !